La sua produzione ha rappresentato una svolta decisiva nel pop e nel rock italiani: da un punto di vista strettamente musicale, Lucio Battisti ha personalizzato e innovato in ogni senso la forma della canzone tradizionale e melodica.
Grazie ai testi scritti da Mogol, Battisti ha rilanciato temi ritenuti esauriti o difficilmente rinnovabili, quali il coinvolgimento sentimentale e i piccoli avvenimenti della vita quotidiana; ha saputo esplorare anche argomenti del tutto nuovi e inusuali, a volte controversi, spingendosi fino al limite della sperimentazione pura nel successivo periodo di collaborazione con Pasquale Panella.
L'interesse per la chitarra, dopo il periodo iniziale, andò via via calando, ma ci fu un notevole ritorno di fiamma nel 1961. Questa passione lo portò a trascurare gli studi (che sosteneva presso l'Istituto Tecnico Industriale Galileo Galilei), suscitando la rabbia del padre Alfiero che, secondo la leggenda, arrivò a sfasciargli la chitarra in testa. Indipendentemente dalla veridicità della leggenda, Alfiero minacciò Lucio di non firmare la sua esenzione dalla leva militare (a cui aveva diritto in quanto figlio di un invalido di guerra) se non si fosse diplomato; alla fine, Lucio promise di impegnarsi a prendere il diploma, alla condizione che lui firmasse l'esenzione e gli concedesse i due anni, che avrebbe dovuto impiegare nel servizio militare, per provare a guadagnarsi da vivere con la musica. Il patto fu accettato, e nel luglio del 1962 Battisti, come da promessa, si diplomò perito elettrotecnico.
Battisti vivrà tutto il resto della sua vita a Milano (tornando ogni tanto quasi di nascosto a Rieti) prima nel quartiere popolare del Giambellino, poi nella zona di città studi esattamente in una villetta in Largo Rio de Janeiro, per trasferirsi negli ultimi anni della sua vita in una villa a Molteno, in Brianza.
All'inizio del 1964, I Campioni partirono per un tour in Germania e nei Paesi Bassi, dove tra l'altro ebbero la possibilità di ascoltare alla radio musica che in Italia non veniva trasmessa.
Fu proprio Matano, che ha più volte rivendicato una sorta di "primogenitura" nella scoperta del talento di Lucio, a spronarlo a scrivere canzoni. Ne nacquero alcuni pezzi, come Se rimani con me, i cui testi erano stati scritti da Matano (ma depositati a nome di Lucio perché l'amico non era iscritto alla SIAE), che rimasero perlopiù o sconosciuti o addirittura mai pubblicati. Tuttavia, alcuni di questi pezzi furono successivamente rimaneggiati da Lucio sulla base di nuovi testi di Mogol, come Non chiederò la carità, che diverrà Mi ritorni in mente.
Il 14 febbraio del 1965, Battisti riesce ad avere un appuntamento con Franco Crepax: durante il provino, viene notato da Christine Leroux, un'editrice musicale di origine francese, arrivata a Milano negli anni sessanta, contitolare delle edizioni El & Chris. Cacciatrice di talenti per la casa discografica Ricordi, fu lei una delle prime a credere nel talento di Battisti, e fu lei a procurargli il "fatale" appuntamento con l'autore Giulio Rapetti, in arte Mogol.
Riguardo a questo primo incontro con Battisti, Mogol ha raccontato di non essere rimasto particolarmente impressionato dalle canzoni che Lucio gli aveva proposto, ma di aver comunque deciso di collaborare con lui per la sua umiltà nell'ammettere i propri limiti e la voglia di fare e di migliorarsi.
Nel 1966, fu lo stesso Mogol a insistere con Battisti, scettico egli stesso circa le proprie doti vocali, perché cantasse in prima persona le sue canzoni, anziché limitarsi ad affidarle ad altri artisti. Mogol dovette superare non poche resistenze presso la Ricordi, la loro casa discografica, ma alla fine, minacciando di dare le dimissioni, l'ebbe vinta.
Lucio esordì quindi come solista con il 45 giri Per una lira/Dolce di giorno, con modestissimi risultati di vendite. Le due canzoni vennero poi portate al successo rispettivamente dai Ribelli, capitanati da Demetrio Stratos, e dai Dik Dik. Nel circuito degli "addetti ai lavori", Per una lira si fece notare come brano fortemente innovativo nel testo e nella scrittura musicale.
Nel 1968, pubblica il singolo Prigioniero del mondo/Balla Linda. Prigioniero del mondo, una canzone scritta da Carlo Donida con testo di Mogol, che doveva essere originariamente interpretata da Gianni Morandi, fu portata con scarso successo alla manifestazione Un disco per l'estate 1968. Di questo brano, esiste anche un videoclip girato su pellicola in bianco e nero, che è anche il primo filmato dove compare il cantante, girato a Tonezza del Cimone. Di maggiore successo è il retro, Balla Linda, una canzone melodica, ma già "sperimentale" per i canoni musicali dell'epoca, nei testi della quale Battisti e Mogol rifiutano la convenzione delle rime baciate.
Con Balla Linda, partecipò al Cantagiro 1968, classificandosi quarto, ed entrò, per la prima volta, con una canzone da lui interpretata, in hit parade; con una versione in inglese intitolata Bella Linda ed eseguita dai The Grass Roots, otterrà un notevole successo anche negli Stati Uniti, piazzandosi al numero 28 della classifica di Billboard.
Il 4 marzo 1969, esce il suo primo album, intitolato Lucio Battisti, che è una raccolta di brani già pubblicati nei precedenti singoli, più sei brani già editi nelle versioni di altri gruppi e cantanti, qui interpretati da Battisti; il 28 marzo pubblica il secondo singolo dell'anno, Acqua azzurra, acqua chiara/Dieci ragazze.
In primavera, in alcune interviste, rivela il fidanzamento con Grazia Letizia Veronese, di professione segretaria del Clan Celentano, sua futura compagna di vita.
Il 15 aprile, partecipa per la prima volta a una trasmissione televisiva, Speciale per voi di Renzo Arbore, all'epoca in onda sul secondo canale della RAI. Nella trasmissione viene lanciata la canzone Acqua azzurra acqua chiara, che diventerà un tormentone estivo nell'estate 1969: con questa canzone, Battisti arriva terzo al Cantagiro 1969 con 861 voti e vince il Festivalbar di quell'anno con &&&&&&&&&0343984.&&&&&0343 984 preferenze, distaccando I Camaleonti, secondi classificati, di quasi &&&&&&&&&&050000.&&&&&050 000 voti.
Durante l'estate, esegue il suo primo tour, composto di 21 serate. Sempre durante il periodo estivo, Battisti fonda insieme a Mogol una casa discografica indipendente, la Numero Uno. In questo progetto vengono coinvolti la Formula 3, Bruno Lauzi, Edoardo Bennato, Adriano Pappalardo, Oscar Prudente e altri, tuttavia Battisti non può ancora passare all'etichetta per via degli obblighi contrattuali che lo legano alla Ricordi.
Il 14 ottobre pubblica il terzo singolo dell'anno, Mi ritorni in mente/7 e 40; il lato A è presentato il 19 ottobre nel programma radiofonico Gran varietà condotto da Walter Chiari. Tra i singoli che pubblica quell'anno, questo è quello che incontra il successo maggiore: è l'11º singolo più venduto del 1969 e arriva anche al primo posto in Hit parade.
Nonostante il successo come interprete, la sua attività di autore per altri cantanti continua con successo: sue sono canzoni di grande successo come Questo folle sentimento, dall'atmosfera vagamente psichedelica, affidata alla Formula 3; Mamma mia, affidata ai Camaleonti; infine Il paradiso della vita (una canzone scritta nel 1968 da Mogol e Battisti per La ragazza 77, ma che non ottiene alcun successo) quell'anno viene ripresa dal gruppo inglese degli Amen Corner, con il titolo (If Paradise Is) Half as Nice, raggiungendo il primo posto delle classifiche di vendita britanniche. Inoltre Patty Pravo, in un viaggio nel Regno Unito, rimane affascinata dal brano degli Amen Corner, ignorando che fosse stato scritto in origine dagli italiani Battisti e Mogol, e decide di farne una cover con il titolo di Il paradiso, rendendo la canzone popolare anche in Italia.
Sebbene sia abbastanza disponibile a rilasciare interviste ai mass media, già in questo periodo inizia a delinearsi il suo carattere: in un'intervista relativa al suo fidanzamento con Grazia Letizia Veronese, seppure in tono scherzoso, definisce i giornalisti dei «dannati curiosi», inizia a manifestare il desiderio di privacy e di non essere costantemente sotto i riflettori («Noi gente dello spettacolo non riusciamo mai a farci gli affari nostri senza che interveniate voi […] a togliere anche quel minimo di riservatezza della nostra vita privata») e la convinzione di dover essere giudicato solo per la sua musica e non per il gossip che si crea attorno al personaggio («Lucio Battisti deve essere giudicato per le canzoni che scrive e per le canzoni che canta.»).
Sempre nello stesso anno suona la chitarra nella canzone La prima cosa bella di Nicola Di Bari, che si classifica al secondo posto al Festival di Sanremo.
In questo periodo si fa avanti Roberto Matano, per la DET incide il 45 giri: DTP 11 -Roberto Matano. Titoli: La storia del nostro amore e The price of gold. Orchestra e arrangiamenti: Ezio Leoni. Produzione discografica: DET , via Virgilio, 8 Roma. Copertina di Umberto Iacolucci, grafico impaginatore di Sorrisi e canzoni Tv.
Il 2 giugno partecipa per la seconda volta a Speciale per voi di Renzo Arbore. Durante il dialogo con il pubblico in sala ribadisce di non essere un cantante politicamente impegnato e ancora una volta viene criticata la sua voce, stavolta dal giornalista e conduttore Renzo Nissim; alla fine Battisti, evidentemente stanco di tutte quelle chiacchiere, tronca bruscamente il discorso chiedendo al pubblico....
Dopo aver ricevuto un coro di «sì» canta Il tempo di morire e Fiori rosa, fiori di pesco, dimostrando ancora una volta la sua avversione per le discussioni e i pettegolezzi e il desiderio di essere giudicato solo per la sua musica. L'8 giugno 1970 esce il singolo Fiori rosa fiori di pesco/Il tempo di morire, che contiene le due canzoni interpretate in anteprima a Speciale per voi.
Dal 21 giugno al 26 luglio di quell'anno, su iniziativa di Mogol, i due intraprendono un viaggio a cavallo da Milano a Roma; il viaggio sarà raccontato dallo stesso Battisti in tre articoli su TV Sorrisi e canzoni. Appena tornato dal viaggio iniziò i preparativi per il tour che intraprenderà quell'estate con la Formula 3: dieci date eseguite tra "L'altro mondo" di Rimini, "La bussola" di Viareggio e il locale di Gino Paoli a Sestri Levante. Sarà anche il suo ultimo tour.
Il 2 settembre Battisti vince il Festivalbar 1970 con la canzone Fiori rosa fiori di pesco. In questa occasione annuncia di avere in mente di realizzare un concept album basato sul tema dell'amore visto con angolazioni nuove.
Il 15 ottobre esce il singolo Emozioni/Anna. Nel novembre 1970 il concept album annunciato in occasione del Festivalbar, Amore e non amore, è pronto: essendo però un album piuttosto sperimentale e di difficile comprensione (la metà dei brani sono strumentali e tendenti verso il rock progressivo) la Ricordi decide di metterlo da parte e a dicembre pubblica invece un'altra raccolta, intitolata Emozioni, dove si trovano in versione stereofonica i brani tratti dai singoli già pubblicati, stavolta senza neanche un inedito. Con questa operazione commerciale da parte della Ricordi i rapporti di Battisti con la casa discografica si cominciano a incrinare.